1964年，得到臺灣文化大學創辦人張其均先生的特許，到該校哲學系當旁聽生，課業成績優異。
1967年再次休學，只身遠赴西班牙。在三年之間，前后就讀西班牙馬德里大學、德國哥德書院，在美國伊諾大學法學圖書館工作。對她的人生經驗和語文進修有很大助益。
1970年回臺，受張其均先生之邀聘在臺灣文化大學德文系、哲學系任教。
1973年，于西屬撒哈拉沙漠的當地法院，與荷西公證結婚。在沙漠時期的生活，激發她潛藏的寫作才華，并受當時《聯合報》主編的鼓勵，作品源源不斷，并且開始結集出書。
第一部作品《撒哈拉的故事》在1976年5月出版。
1979年9月30日夫婿荷西因潛水意外事件喪生，三毛回到臺灣。
1981年，三毛決定結束流浪異國14年的生活，在臺灣定居。同年1月，《聯合報》特別贊助她前往中南美洲旅行半年，回來后寫成《萬水千山走遍》，并作環島演講。之后，三毛任教臺灣文化大學文藝組，教授小說創作，散文習作兩門課程，深受學生喜愛。
1984年，因健康關系，辭卸教職，以寫作、演講為生活重心。
1989年4月首次回大陸家鄉，發現自己的作品在大陸也擁有許多的讀者。并專誠拜訪以漫畫《三毛流浪記》馳名的張樂平先生，了確夙愿。
1990年從事劇本寫作，完成第一部中文劇本，也是她最后一部作品《滾滾紅塵》。
1991年1月4日清晨去世，享年48歲。
